中國科學院物理研究所
北京凝聚態物理國家研究中心
HX-EX6組供稿
第46期
2022年06月13日
EuTe2中發現壓致超導與共存反鐵磁序的同步增強

  凝聚態物理中的許多反?,F象,如近藤效應、重費米子行為和巨磁阻效應等源于局域磁矩與巡游電子之間的相互作用。在適當條件下,巡游電子在低溫形成庫珀對并與局域磁矩共存,體系會進入磁性超導態。由于磁有序與超導往往相互排斥,磁性超導體比較少見,但是一旦形成,磁性自由度的參與會使超導態具有非常規的配對機制或呈現反常物理現象。因此,探索新的磁性超導體對于研究非常規超導機制和發現新奇物性具有重要意義。

  中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心懷柔研究部HX-EX6組博士后楊芃燾和劉子儀在王鉑森副研究員和程金光研究員的指導下,與上??萍即髮W郭艷峰教授課題組合作,針對最近發現的新型巨磁阻材料EuTe2開展了高壓調控研究,充分發揮綜合極端條件實驗裝置六面砧高壓實驗站的獨特優勢,通過高靜水壓下的電輸運、交流磁化率和交流比熱測量,率先在EuTe2中發現壓致超導電性,并觀察到超導與反鐵磁序的共存和反常的同步增強現象。

  EuTe2具有CuAl2型晶體結構,其中具有局域磁矩的Eu2+離子(4f7, S = J = 7/2)層與提供傳導電子的[Te2]2-層沿c軸交替堆疊,形成天然的三明治結構(圖1a)。常壓下,EuTe2呈現半導體特性,并在TN ≈ 11 K發生反鐵磁相變,形成A型反鐵磁結構,即c軸取向的Eu2+磁矩在層內鐵磁排列,而在層間反鐵磁排列(圖1b)。在T < TN施加c軸方向的外磁場時,Eu2+磁矩會首先在HcSF ≈ 2-3 T發生突然的自旋翻轉,轉變為傾斜反鐵磁結構(圖1c,此時在c軸方向將產生凈鐵磁分量),然后在更高磁場HcSP ≈ 7.6 T實現完全鐵磁極化。磁電阻測試表明,Eu2+晶格的磁結構變化會引起電輸運性質的突變,即自旋翻轉的同時電阻陡降,造成低溫下出現磁場誘導的半導體-金屬轉變,從而顯示出巨磁阻效應(圖1d)。這些常壓下的研究結果表明,EuTe2是研究局域磁矩(Eu2+-4f7)與傳導電子(Te-5p)強烈耦合而且結構非常簡單的材料體系。關于EuTe2常壓下的詳細物性表征,可參考中山大學王猛教授課題組[Phys. Rev. Mater. 4, 013405 (2020)]和中科院寧波材料所李潤偉研究員和鐘志成研究員等的研究結果[Phys. Rev. B 104, 214419 (2021)]。

  考慮到EuTe2在常壓下的能隙只有14-16 meV,高壓是調控該體系自旋-電荷耦合及磁電基態的有效手段。圖2a給出了EuTe2單晶在0-11.5 GPa范圍內不同壓力下的電阻率ρ(T)曲線??梢钥闯?,電阻率隨著壓力增加而逐漸減小,11.5 GPa時仍保持半導體行為;根據ρ(T)上的反常(箭頭所示)所定義的TN隨壓力增加而單調升高,11.5 GPa時已升至約30 K。高壓下交流磁化率(圖2c)和交流比熱(圖2d)測試結果也進一步確認了TN隨加壓而逐漸升高的變化規律。出乎意料的是,對EuTe2施加P > Pc ≈ 6 GPa的壓力時,ρ(T)在3-5 K出現超導轉變,并隨加壓逐漸向高溫移動(圖2a插圖),而此時正常態ρ(T)仍保持半導體型的導電特征。通過高壓下的交流磁化率測試并對比EuTe2和Pb的抗磁信號(圖2b),排除了雜質超導的可能,確認EuTe2中觀察到的超導態為體超導。

  為了進一步研究高壓下的磁基態以及外磁場對正常態和超導態的影響,他們在Pc附近詳細測試了不同磁場下的ρ(T)和不同溫度下的ρ(H)曲線,發現磁場仍會造成半導體-金屬轉變(圖3a)和電阻的陡降(圖3b)。這表明EuTe2Pc附近的高壓下仍具有A型反鐵磁結構,但HcSF會隨壓力增加而逐漸升高。磁場對電阻轉變的逐漸抑制進一步驗證了超導電性,同時在具有凈鐵磁分量的傾斜反鐵磁態超導仍然可以存在(圖3c),這表明其具有較大的上臨界磁場Hc2。如圖3d所示,無論是采用Ginzburg-Landau (G-L)公式還是Werthamer-Helfand-Hohenberg (WHH)模型進行擬合,Pc附近超導態的零溫Hc2(0)都非常接近甚至超過弱耦合的泡利順磁極限HP = 1.84Tc,這說明EuTe2中的超導態具有強耦合或非常規配對機制。此外,圖3d中的Hc2(T)數據點在~2 T發生了不連續側移,這來源于Eu2+晶格的自旋翻轉貢獻了額外的內磁場,進一步表明局域磁矩對超導態具有調制作用。

  綜合以上實驗結果,他們繪制了EuTe2單晶的溫度-壓力/磁場相圖。如圖4a所示,TN(P)隨壓力增加而升高,其斜率dTN/dPPc ≈ 6 GPa發生顯著改變,即從0.85 K/GPa提高至3.7 K/GPa,而超導恰好在Pc附近出現,并且Tc(P)也隨加壓而單調升高。因此,EuTe2中發現的壓致超導不僅與反鐵磁序共存,而且二者還表現出反常的同步增強現象。此外,從Pc附近(~7 GPa)的溫度-磁場相圖(圖4b)可以看出,超導態還可以與具有凈鐵磁分量的傾斜反鐵磁序共存。由于高壓下的同步輻射XRD測試結果排除了在Pc附近發生結構相變的可能,他們認為高壓下EuTe2的物性演化與Te-5p能帶的展寬和Eu2+磁交換作用的增強密切聯系,即加壓使Te-5p能帶提供了更多的載流子,這些載流子在高溫時通過間接交換作用增強了Eu2+離子之間的交換作用,同時在低溫又形成庫珀對。這可以解釋超導的出現伴隨著反鐵磁序的同步增強,而磁性自由度的參與也可以理解超導態的反常性質??傊?,EuTe2中發現的這些新奇物理現象值得深入研究,也為揭示磁性超導體中的配對機制和反常物性提供了一個新的材料研究平臺。

  參與本工作的還有物理所EX6組孫建平副研究員、SC4組董曉莉研究員和張華副研究員、T06組胡江平研究員和蔣坤特聘研究員以及東京大學Yoshiya Uwatoko教授等合作者。相關成果近期發表在Nature Communications 13, 2975 (2022)。該工作得到北京市自然科學基金重點專題項目、科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院B類先導專項和創新青年促進會等項目的支持。

  P. T. Yang, Z. Y. Liu, K. Y. Chen, X. L. Liu, X. Zhang, Z. H. Yu, H. Zhang, J. P. Sun, Y. Uwatoko, X. L. Dong, K. Jiang, J. P. Hu, Y. F. Guo, B. S. Wang, and J.-G. Cheng, Pressured-induced superconducting phase with large upper critical field and concomitant enhancement of antiferromagnetic transition in EuTe2, Nature Commun., 13, 2975 (2022).

  鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-30718-5


圖1. EuTe2常壓下的結構和物性:(a)晶體結構示意圖,(b) A型反鐵磁結構,(c) 傾斜反鐵磁結構,(d)不同磁場下的電阻率曲線,插圖為5K時的磁阻曲線。

圖2. EuTe2高壓下的物性:(a) 電阻,(b) 低溫區交流磁化率,(c) 高溫區交流磁化率,(d) 交流比熱。

圖3. (a) EuTe2在~7 GPa壓力和不同磁場下的電阻曲線, (b) 不同壓力下的5 K電阻-磁場曲線, (c) EuTe2在6.6 GPa壓力和不同磁場下的低溫電阻曲線, (d) 臨界壓力附近的上臨界磁場擬合,長虛線和短虛線分別表示Ginzburg-Landau (G-L)和Werthamer-Helfand-Hohenberg (WHH)模型擬合曲線,水平橫線是兩個樣品的泡利順磁極限Hp(0)。

圖4. EuTe2的(a)溫度-壓力相圖和(b)7 GPa的溫度-磁場相圖。