中國科學院物理研究所
北京凝聚態物理國家研究中心
SC8組供稿
第25期
2022年04月06日
鐵基超導體中自旋漲落的擇優取向

  非常規超導體包括銅氧化物高溫超導體、鐵基超導體、重費米子超導體和部分有機超導體等,因其不能用傳統的BCS超導理論所描述而得名,它們的微觀機理至今是凝聚態物理中最具挑戰性的難題之一。傳統的超導機理僅考慮了電荷相互作用,即巡游電子與構成材料晶格的原子發生庫侖相互作用,通過交換晶格振動的能量量子——聲子而發生兩兩配對,最終相干凝聚成超導宏觀量子態。而在非常規超導體中,自旋相互作用顯得尤為重要,不僅超導電性往往起源于對母體中靜態反鐵磁序的抑制,而且在進入超導態之后,自旋體系動態上會與超導態發生“共振”——在特定的能量和動量處形成一個集體自旋激發模,可以被中子散射直接觀測到,稱為“中子自旋共振?!?。該共振模在非常規超導體中普遍存在,預示自旋漲落很可能是配對的媒介。然而,自旋漲落究竟如何參與電子配對,它們在過程中是否存在特殊的“偏好”?這是非常規超導機理的核心問題。鐵基超導體的龐大家族成員、多能帶電子結構和磁結構的多樣性給非常規超導機理的研究帶來了良好契機,特別是鐵離子的局域磁矩與費米面附近的巡游電子之間的強烈耦合效應蘊含著豐富的物理。

  中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心超導國家重點實驗室SC8組的李世亮、羅會仟團隊多年來一直堅持利用非彈性中子散射研究鐵基超導體的自旋動力學,特別是在鐵基超導體的中子自旋共振模方面取得一系列前沿進展。例如:在112體系(Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2)發現準二維的自旋共振模 (Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018));在1144體系(CaKFe4As4)發現c方向奇偶調制的自旋共振模(Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018));在12442體系(KCa2Fe4As4F2)發現色散朝下的自旋共振模(Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020))等。這些研究深入揭示了鐵基超導與其他非常規超導電性的異同,為建立統一的非常規超導微觀機理奠定了基礎。

  最近該團隊在鐵基超導自旋漲落研究方面又取得重要進展,確立了超導態下自旋漲落的普遍擇優取向。如圖1(a)所示,鐵砷化物超導體具有三類不同的磁性基態:面內共線的條紋狀自旋密度波(SSDW),面外共線雙軸c取向的電荷-自旋密度波(CSDW)和面內非共線但共面的自旋渦旋序(SVC)。它們可以統一用雙分量的傳播矢量來描述,并在平均場相圖的不同區域互為鄰居,決定其磁性基態的關鍵因素在于朗道參數(g, w, η)的符號和自旋-軌道耦合的具體形式。已有實驗結果表明前兩者磁有序態下自旋共振模具有c方向極化的特征,然而在晶格對稱性為四方相下的SVC態的自旋漲落取向尚不清楚。通過在CaKFe4As4中摻入Ni,他們獲得了TN=48 K SVC態與 Tc=20 K超導態共存的樣品,單晶尺寸達到厘米量級,用于非彈中子散射實驗總樣品量為4.426克(圖1(b)和(c))。該樣品在自旋渦旋磁結構下,自旋雙分量呈90°鎖定,原則上自旋漲落可以是面外的c方向或面內a方向,而整個SVC結構面內磁矩轉動會帶來一個具有手性的殘余序參量,稱之為自旋渦旋密度波(SVDW)。在如此特殊的自旋-軌道耦合下會出現怎樣的自旋各向異性?首先,非極化中子散射實驗表明,該體系仍然存在類似于CaKFe4As4的奇偶調制雙自旋共振模,共振能量分別為7 meV和15 meV(圖2(a)和(b))。在SVC態下,低能激發會凝聚到靜態磁序中,形成奇數調制的自旋能隙(圖2(c)和(d))。接下來,他們利用極化中子散射詳細分析了自旋漲落的空間各向異性,如圖3所示,在超導態和SCV態共存區(T=1.5 K)、SVC態(T=25 K)和順磁態(T=55 K)下,c方向的自旋漲落Mc均在低能占據主導。特別是超導態下,自旋共振峰有明顯的c方向極化行為,而面內輕度的各向異性可能與SVDW序有關(圖3(a)-(c))。詳細溫度依賴測量表明,該c方向為主的自旋漲落持續到了100 K左右,遠高于磁相變溫度(圖3(d))。該研究確立了SVC態下鐵基超導體仍然具有明顯的c方向擇優自旋漲落,填補了鐵基超導體中自旋-軌道耦合效應的最后一塊拼圖,指出了不同磁性基態之間的具體聯系(圖4)。無論鐵基超導體磁性基態是何種構型,在進入超導態之后的自旋共振模中,均具備c方向優先的普遍特征。該研究還意味著,鐵基超導中電子配對可能有軌道選擇傾向,如c方向擇優的自旋漲落來自某些特定電子軌道與局域自旋的強烈耦合,在遠高于超導和磁相變溫度之上就已存在,進入超導態之后會被迅速增強。

  上述研究工作已于2022年3月31日以“Preferred spin excitations in the bilayer iron-based superconductor CaK(Fe0.96Ni0.04)4As4 with spin-vortex crystal order”為題發表在Physical Review Letters (Chang Liu et al., Phys. Rev. Lett. 128, 137003 (2022)),并被期刊編輯選為Editors’ Suggestion。Physics 雜志在Synopsis欄目發表了題為“Spin Fluctuations May Drive Iron-Based Superconductivity”的專題科普報道。

  該研究工作由SC8研究組的羅會仟副研究員負責,主要由博士生劉暢完成,法國巴黎薩克雷大學里昂·布里淵實驗室(LLB)Philippe Bourges教授和北京大學量子材料科學中心的李源副教授為共同通訊作者,SC8組的馬肖燕副主任工程師和李世亮研究員、美國橡樹嶺國家實驗室的謝濤博士、北京大學量子材料科學中心的何冠宏博士等為論文主要合作者。極化中子散射實驗在法國的勞厄-郎之萬研究所(ILL)和Frédéric Bourdarot(格勒諾布爾-阿爾卑斯大學)以及Yvan Sidis(巴黎薩克雷大學)等合作完成,非極化中子散射實驗在澳大利亞中子散射中心(ACNS)和Sergey Danilkin合作完成,數值計算方面與印度Raja Ramanna高等技術中心及霍米·巴巴國立研究所的Haranath Ghosh、Soumyadeep Ghosh等合作完成。該研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金、中科院B類先導、中科院青促會等項目的支持。

  論文鏈接: Preferred spin excitations in the bilayer iron-based superconductor CaK(Fe0.96Ni0.04)4As4 with spin-vortex crystal order

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延伸閱讀:
1. 準二維鐵基超導體中發現朝下色散的中子自旋共振模
2. 雙層鐵基超導體中的奇偶調制自旋共振模
3. 發現112型鐵基超導體的中子自旋共振模

圖1. (a) 鐵基超導體磁結構的平均場相圖(b)CaK(Fe1-xNix)4As4體系的電子態相圖 (c)實驗所用單晶樣品(d)自旋渦旋序(SVC)結構(e)SVC態下自旋漲落方向


圖2. CaK(Fe1-xNix)4As4中的具有奇偶調制的自旋共振模和奇數調制自旋能隙


圖3. CaK(Fe1-xNix)4As4中低能自旋激發空間各向異性及其能量和溫度依賴關系。


圖4. 具有擇優取向的SVC態自旋漲落與超導電子配對示意圖。